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          何佳清教授團隊在頂級期刊連續發表 PbTe基熱電材料系列最新

          發布時間:2019-05-28 22:30:50文章來源:賽格瑞關注量:3150

          近日,南方科技大學物理系何佳清教授團隊分別在材料領域期刊《先進材料》(Advanced Materials,影響因子19.791)和能源領域期刊《能源與環境科學》(Energy & Environmental Science, 影響因子29.518)上發表學術論文Extraordinary Thermoelectric Performance Realized in n-type PbTe through Multiphase Nanostructure Engineering和Large Enhancement of Thermoelectric Properties in n-type PbTe via dual-site point defects。第一篇論文以訪問學者張建與研究助理教授吳笛為共同第一作者,何佳清為唯一通訊作者;第二篇論文以博士后付良威和尹美杰為共同第一作者,物理系助理教授黃麗和何佳清為共同通訊作者。兩篇論文均以南方科技大學為第一單位。

          能源的回收和有效利用是應對當前能源危機的重要途徑。熱電材料本身可以實現固態條件下電和熱的直接轉換,由熱電材料制備的熱電器件,可以用于熱電發電方面,例如汽車尾氣廢熱回收、工業廢熱轉換成電能;和熱電制冷方面,例如微型芯片和精密儀器的高效制冷。熱電器件的實際應用還具有無污染、無噪音和環境友好等突出優點。P型和n型熱電半導體材料是熱電器件的必要組件,其性能需匹配才可以同時使用。兩者的匹配性能越高,由其制成的熱電器件的熱電轉換效率才會越高。PbTe化合物作為理想的高性能p型熱電材料被廣泛研究,然而,由于缺乏相對應的n型熱電材料,其商業應用(制作熱電器件)受到了極大的限制。何佳清教授所帶領的研究團隊一直將PbTe熱電材料和器件作為其主要研究方向之一,前期的研究表明:PbTe材料體系作為p型熱電材料有著優異的性能,不但呈現出較高的熱電優值ZT=2.3@923K(Energy Environ. Sci., 2015, 8, 2056),并且在室溫到900K的溫度范圍擁有較高的平均熱電優值ZTave=1.56,因而其理論發電效率可達20.7%(Nat. Commun. 2014, 5, 4515)。這兩篇論文從不同的方法和機制出發,在n型PbTe研究上實現了重大突破,極大地平衡了n型PbTe相較于p型材料性能的劣勢。

          第一篇論文中,該團隊研究發現:通過InSb的復合及實驗條件的控制,有效地在PbTe基體材料中引入多相納米結構,可同時優化該材料體系的熱、電輸運性能。一方面,納米相和基體之間的能量勢壘(勢阱)可以通過能量過濾效應提高Seebeck系數,進而增強功率因子;另一方面,多重納米相的引入增強了界面處的聲子散射可降低晶格熱導率。最終,在n型PbTe-4%InSb復合材料中,獲得極高的熱電優值ZT=1.83(773 K),是目前n型PbTe材料體系中的最高值。


          (a) PbTe基體中的多重納米相示意圖;(b) 基于單拋物線能帶模型計算的單勢壘及多重勢壘對功率因子的增強作用;(c) 多重納米相復合物PbTe-x%InSb ( x=3, 4, 5 and 6) 的熱電優值ZT隨溫度變化關系;(d) 300-723K溫度范圍內的平均熱電優值ZTave 以及理論發電效率h.

          第二篇論文中,該團隊將金屬Sb相引入n型PbTe材料中,利用小部分低溫下內延形核的Sb第二相在高溫下(773K)進入PbTe晶格,同時替代兩個相鄰Pb和Te點陣位置的特點,形成了“dual-site”點缺陷微觀結構。這種微觀結構不僅調節了n型PbTe材料的費米能級附近的電子態密度,提高了電學傳導性能;同時又引入了額外的原子尺度的聲子散射源,降低了材料的晶格熱導率,最終實現了熱電總體性能的大幅提升,在773K熱電優值ZT達到1.8,與上篇文章的結果同為目前n-型PbTe體系的最高記錄。


          (a) PbTe基體中的Sb納米析出相隨溫度的演化。低溫下,Sb以納米析出相的形式存在于PbTe基體材料中,高溫下部分較小的Sb納米相進入PbTe晶格形成“dual-site”點缺陷;(b) 將我們的樣品性能和幾個最好的n型PbQ (Q=Te, Se, S)材料的文獻值進行對比。我們樣品的熱電優值(ZT)峰值和平均熱電優值ZTave值都要優于文獻值。

          這一系列研究改善了PbTe材料體系中n型材料熱電性能較低的現狀,使PbTe在中溫區具有極大的應用前景。這些研究工作的開展和完成得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、深圳市科創委基礎研究等項目的支持。

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